近日,我校化學與環(huán)境工程學院在合成氣催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得突破,于化學領(lǐng)域權(quán)威期刊Angewandte Chemie(化學科學1區(qū)Top期刊,IF=16.6)發(fā)表題為“Enhanced Proximity of Rh1,2-Rhn Esembles Encaged in UiO-67 Boosting Catalytic Conversion of Syngas to Oxygenates”的研究論文。論文第一單位為上海應(yīng)用技術(shù)大學,我校化學與環(huán)境工程學院教師俞俊副教授為論文第一作者,毛東森教授、華東理工大學吳新平副教授、中科院大連化物所楊冰副研究員為共同通訊作者。
合成氣(CO+H2)催化轉(zhuǎn)化為乙醇為主的碳二及以上(C2+)含氧化合物是非石油資源清潔高效利用的重要途徑之一,可保證能源和化工原料來源的多樣化。本工作以Zr基金屬有機框架材料UiO-67為載體封裝單金屬Rh,在UiO-67空間限域效應(yīng)和配位不飽和Zr金屬節(jié)點的雙重作用下,封裝于UiO-67孔籠中的Rh催化劑(Rh/UiO-67)在鄰域空間內(nèi)形成了動態(tài)穩(wěn)定的Rh單/雙原子-團簇組合體(Rh1,2-Rhn)雙位點活性結(jié)構(gòu)。在300 oC和3 MPa反應(yīng)條件下,Rh/UiO-67的CO轉(zhuǎn)化率達到了50.4%,含氧化合物選擇性高達72.0%;首次獲得了突破25%的C2+含氧化合物的單程收率,超越了已報道的所有Rh基催化劑,且反應(yīng)性能穩(wěn)定。
該工作首次實現(xiàn)了單金屬Rh催化劑的C2+含氧化合物高效合成,揭示了近鄰位Rh1,2-Rhn雙活性中心的動態(tài)穩(wěn)定性及協(xié)同催化效應(yīng),為設(shè)計用于合成氣轉(zhuǎn)化的高效Rh催化劑開辟了一條新的途徑。
文/圖:化工學院